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纳米氮化钛基光催化净水材料研究取得新进展
2017-05-25  |          【 】【打印】【关闭

  1972年藤岛昭教授等发现在光的照射下金红石单晶TiO2可以分解水产生氢气,由此揭开了光催化研究的序幕。高效光催化材料的设计主要需要克服传统光催化材料光响应波段窄以及电子-空穴分离率低等的难题。近年来,局域等离子体效应增强的光催化技术被认为是能够有助于解决这两个问题的重要研究方向之一。当材料(特别是贵金属、金属等)的尺寸与入射光波长具有可比性时(即材料为纳米级别),光与纳米材料之间的相互作用表现出与块体材料截然不同的行为。通过尺寸、形貌等材料特性的控制,可以使入射光局域在贵金属纳米材料表面,形成局域场增强,在合适的入射光频率下,可实现贵金属纳米材料的等离子体共振效应,从而获得具有局域等离子体效应的贵金属纳米材料。现有的研究表明,在传统的光催化材料体系中(如二氧化钛、氧化锌等)引入具有局域等离子体效应的纳米材料组分,这些组分(贵金属)不仅可以与半导体形成肖特基结,促进光生电子-空穴对的分离,而且可以扩展材料整体的光响应范围,大大提高材料的光催化效率。

  但是,传统的贵金属纳米材料价格昂贵,不耐热效应(金),化学稳定性较差(银),单元贵金属纳米材料不具备可调的电子密度,其光电特性仅能依靠其尺寸和形貌进行微弱的调节,特别是对于等离子体光催化技术,往往都需要实现“热电子”(或“热空穴”)从等离子体材料往半导体材料上的扩散与跃迁,常用的金和银的电子迁移率都较低,不利于整体的光催化效率的提高。这些都严重地制约着该领域的发展以及局域等离子体光催化技术的实际推广。过渡金属氮化物如氮化钛等在可见光及近红外范围内展现出了金属的特性,具有较高的自由电子密度,化学稳定性好。通过对氮化钛薄膜的研究发现,氮化钛具有与Au相类似的光学参数及行为。氮化钛被广泛应用于涂层、装饰、微电子等领域,但在光学及光催化领域的应用还鲜有报道。

  由于氮化钛本身优异的化学稳定性,必然导致在以其为基进行复合材料的制备过程中,传统的合成方法往往得不到理想的效果。我们利用气相水热高温高压的反应特点,通过控制制备工艺,对氮化钛纳米材料进行可控的氧化,在其表面原位生长二氧化钛纳米颗粒,进而可在较温和的制备条件下实现具有不同两相比例的纳米氮化钛基复合材料的合成,实现了局域表面等离子体共振效应增强的纳米氮化钛基光催化材料的制备,并初步考察了该类材料的光催化净水行为与机制。该系列纳米氮化钛基复合光催化材料,由于用于捕获光能产生等离子共振效应的纳米氮化钛组元与用于传导“热电子”的n型半导体二氧化钛组元是通过原位氧化进行复合,所以保证了对“热电子”较高的利用效率。相关技术已申请国家发明专利两项,研究成果发表在领域内杂志期刊RSC Advances上(RSC Adv., 2016, 6, 72659)。该项研究工作得到了国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进基金以及中国科学院金属研究所知识创新工程等项目的支持。

图1 纳米氮化钛基复合材料作用机理及其可见光下降解水中有机污染物效果

环境功能材料研究部

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