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银元素调控的新型硝酸根催化还原材料研究取得新进展
2017-05-25  |          【 】【打印】【关闭

  硝酸盐污染作为一个日益严重的环境问题渐渐地引起越来越多的科研工作者以及环保工作者的注意。硝酸盐是氮氧化物最稳定的一种形式,主要来自工业废水的排放和农业过度施肥。可以预见的,随着人口压力日益增大而施加给农业生产以及工业生产的压力将会越来越大,因此,硝酸盐的污染也必定会随着愈发严重,现有的数据表明,绝大部分农业大国的地下水含氮、磷等元素的污染物含量每年都在增加。长期饮用含高浓度硝酸根的水,会使人畜中毒,对于六月以下的婴儿,还会引发“蓝婴儿综合症”。当硝酸盐被人体摄入后,在缺氧的条件下被还原成更具毒性的亚硝酸盐,亚硝酸盐在人体内可将低铁红蛋白氧化成高铁红蛋白,使之失去输送氧的能力,诱发脏器的衰竭与癌症。目前对水中的硝酸盐最有效的治理方法是将其还原成无毒的氮气而从水体中除去。

  催化还原硝酸根的技术的核心在于高效、高选择性催化还原材料的设计。现有的催化技术主要是以氢气作为还原剂,利用纳米钯(或铜)颗粒的氢亲和能力,还原水中的硝酸根。但是传统的催化还原方法中将会用到大量的氢气,氢气在运输、存放过程将会带来一定的安全隐患,特别是进行大型自然水体的水质净化操作过程中,不管是采用异地运输氢气进行操作或者是现场制备氢气进行还原处理,都将使工程技术的实施带来极大的安全不确定性,因而,有必要寻求新的催化还原材料,通过新的反应路径的设计,解决该安全隐患问题。

  本研究团队长期致力于高效致癌阴离子催化还原材料的设计及其相关工艺的开发,近来,为了解决使用氢气作为还原剂而带来的安全隐患问题,我们采用甲酸作为还原剂前驱物,在贵金属的催化作用下,甲酸能原位分解为氢气和二氧化碳,产生的活性氢气可以进一步参与硝酸根的还原反应,而二氧化碳则可以作为一种缓冲剂能起到调节反应体系pH值的作用,基于这样的设计,不仅避免了直接使用氢气作为还原剂所带来的安全隐患,同时,由于氢气是在催化材料上原位生成的,极大提高了还原剂的利用率,提高了整体催化还原反应的效率。为了适应这一新的催化反应技术,我们对催化材料本身做了新的设计调整,引入银元素对纳米钯颗粒进行功函的调整,进而调整催化还原反应的具体路径,提高其还原的效率以及反应选择性,并进一步研究分析了相关反应条件对于催化还原效果的影响。相关研究成果在线发表在Applied Catalysis B: Environmental 203 (2017) 372–380。

图1 催化反应机制示意图

图2 钯银纳米催化还原材料形貌图

环境功能材料研究部

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